RICERCA ITALIANA     

Nucleazione spazialmente controllata di punti quantici per emettitori a singolo fotone

Università degli Studi di Roma "Tor Vergata"

Abstract

L'interesse scientifico e tecnologico dei dispositivi a singolo punto quantico è legato alla particolare densità degli stati di questa nanostruttura che viene spesso descritta come un atomo artificiale. Il QD offre la possibiltà di controllare il numero di portatori al suo interno, confinandoli in una ristretta regione spaziale di alcune decine di nanometri. L'immagazzinamento di singoli elettroni nel QD è il punto di partenza per realizzare emettitori a singolo fotone. Il presente progetto si propone di affrontare il problema della crescita per epitassia da fasci molecolari (MBE)di punti quantici di InAs e InGaAs, su substrati opportunamente strutturati di GaAs al fine di ottenere la nucleazione controllata di singoli QD in nanobuchi con dimensioni di 50-100 nanometri per dispositivi luminescenti a singolo emettitore. A tal fine è necessario che il nanoemettitore sia una sorgente efficiente di luce e quindi che le fluttuazioni casuali di posizione e di dimensione siano drasticamente ridotte. Verranno messe a punto strategie di localizzazione efficienti, basate sulla prestrutturazione del substrato e guidate da precise indicazioni teoriche della cinetica superficiale su scale temporali e spaziali realistiche. Il metodo sperimentale prescelto in questo progetto per nucleare i QD prevede l'uso di una maschera di SiO2 depositata sul substrato e litografata con fascio elettronico in modo da produrre nanobuchi e quindi procedere alla crescita dei dots di In(Ga)As nelle area non coperte dal biossido di Silicio. Per capire i meccanismi di nucleazione dei QD si studieranno i processi cinetici che avvengono sullo WL di GaAs in corrispondenza della transizione 2D-> 3D tramite simulazioni di tipo atomistico con modelli cinetici realistici che tengono conto delle ricostruzioni sperimentalmente osservate e della struttura morfologica del substrato.
Verranno eseguite caratterizzazioni con tecniche di microfotoluminescenza (MicroPL) per individuare l'emissione di singolo QD e determinarne i tempi di cattura e ricombinazione a diverse temperature in funzione della omogeneità strutturali e dell'accoppiamento eventuale fra punti quantici disposti in geometrie definite. <<<

Coordinatore Scientifico del Programma di Ricerca

Adalberto BALZAROTTI Università degli Studi di ROMA "Tor Vergata"

Obiettivo del Programma di Ricerca

Tra le applicazioni più promettenti dei punti quantici per dispositivi optoelettronici innovativi vi è quella dei LED emettitori in microcavità. La realizzazione pratica di tale dispositivo implica la capacità di far nucleare il singolo emettitore, cioè il singolo punto quantico, in un'area selezionata della superficie, di dimensioni tipicamente 100 nm, in maniera controllata e ripetibile. Questo obiettivo, benchè perseguito ampiamente da molti gruppi di ricerca con varie strategie che combinano tecniche di crescita epitassica e tecniche di strutturazione del substrato, non è stato ancora conseguito appieno.
Lo scopo principale del presente progetto è di affrontare il problema della crescita di punti quantici di InAs, su substrati opportunamente strutturati di GaAs al fine di ottenere la nucleazione controllata di singoli QD in nanobuchi con dimensioni di 50-100 nanometri per applicazioni optoelettroniche basate sul singolo emettitore. Al fine di essere utilizzati come centri luminescenti per emettitori a singolo fotone, è necessario che il nanoemettitore sia una sorgente efficiente di luce. Si devono scegliere configurazioni che incrementino il rate di generazione di fotoni e quindi la disposizione spaziale dei QD all'interno della microcavità deve essere tale che l'accoppiamento fra gli stati elettronici del QD e i modi del campo elettromagnetico nella cavità cambi la probabilità di emissione spontanea (SER) dell'atomo artificiale schematizzabile come un sistema quantistico a due livelli. La strategia perseguita nel presente progetto per delimitare le aree di nucleazione è quella di utilizzare una maschera di SiO2, depositata sul GaAs, sulla quale siano stati realizzati i microfori con litografia elettronica ed etching chimico. Questa configurazione sfrutta la differenza nella diffusione dell'elemento III sul SiO2 e sul GaAs per ottenere la nucleazione dei punti quantici sul solo substrato esposto di GaAs.
Il secondo obiettivo che verrà perseguito, al fine di ottimizzare il sistema, è di comprendere i meccanismi di nucleazione attraverso simulazioni di tipo atomistico per stimare le lunghezze di diffusione dell'elemento III con modelli cinetici realistici che tengano conto delle ricostruzioni sperimentalmente osservate e della morfologia del substrato.
Il terzo obiettivo è la caratterizzazione spettrale avanzata con tecniche di microfotoluminescenza per individuare l'emissione del substrato e l'emissione da singolo QD, la determinazione dei tempi di cattura e ricombinazione del singolo QD e la sua dipendenza dall'omogeneità della struttura e dall'accoppiamento eventuale fra punti quantici disposti in geometrie predefinite. <<<

Durata

24 mesi

Base di partenza scientifica nazionale o internazionale

I punti quantici (Quantum Dots, QDs) sono nanostrutture a semiconduttore dove gli stati elettronici sono perfettamente quantizzati, e il loro studio presenta molte analogie con la fisica atomica. In particolare, nel caso dei QD basati su materiali a gap diretta quali il GaAs e l'InAs, l'interazione di un singolo QD con la radiazione dà luogo a fenomeni analoghi a quelli noti nella spettroscopia atomica (righe di emissione discrete, struttura fine, ecc) e nell'ottica quantistica con singoli atomi (generazione di stati nonclassici del campo elettromagnetico, strong coupling, …). Negli ultimi anni l'applicazione dei singoli QDs nel sistema InAs/GaAs, ha avuto notevoli successi, quali la generazione di stati a singolo fotone [1], e la loro applicazione per la crittografia quantistica [2], il controllo dell'emissione spontanea in microcavità [3], la dimostrazione di interferenza tra due fotoni generati da singoli QDs [4], e di strong coupling tra un singolo eccitone e un modo di microcavità [5]. Il controllo coerente della carica o dello spin in singoli QD puo' essere utilizzato per la realizzazione di porte quantistiche e potenzialmente di un computer quantistico, come proposto in molti lavori teorici [6,7], con prime interessanti conferme sperimentali [8, 9].
Da quanto detto appare evidente che la crescita controllata di QD di (InGa)As su superfici di GaAs con elevato grado di confinamento laterale (dell'ordine di 50-100 nm) e' di grande interesse. Il raggiungimento di questo obiettivo è reso però difficile dal fatto che vari fattori di tipo cinetico-termodinamico influenzano la crescita dei QD, quali la diffusione anisotropa dovuta alla ricostruzione della superficie e alla formazione di una lega InGaAs, la segregazione in superficie dell'In, l'effetto della temperatura sul valore del ricoprimento critico e la formazione di difetti e strutture dovute alle instabilità cinetiche della crescita. Alcuni di questi temi di base sono stati affrontati in precedenti lavori [10].
Inoltre le strutture quantiche per le applicazioni ottiche devono soddisfare altri requisiti fondamentali : i) la dimensione laterale dei QD deve essere abbastanza piccola da garantire un vero confinamento quantistico dei portatori ii) i livelli elettronici devono essere ben definiti e avere una separazione maggiore dell'energia di interazione coulombiana dei portatori, il che implica un controllo accurato delle modalità' di fabbricazione; le interfacce devono mantenere la loro integrità chimica ed essere stabili rispetto alla formazione di difetti strutturali durante la fase di crescita.
Vari metodi sperimentali sono stati descritti in letteratura per ottenere il controllo della distribuzione laterale dei QD in modalita' di crescita epitassiale auto-organizzata di tipo Stranski-Krastanov (SK). Molti di essi [11] sono basati su multistrati di (In,Ga)As/GaAs e sfruttano la diffusione anisotropa delle superfici singolari di GaAs(100) indotta dalla ricostruzione della superficie e la tendenza dei QD a nucleare lungo gli step per formare catene quasi unidimensionali di parecchi micron nella direzione [01-1]; altri usano superfici misorientate[12] o di alto indice[13] per introdurre gradini di tipo A o B di differente densita'.
Dal punto di vista teorico, la comprensione a livello atomico dei meccanismi che controllano il processo di formazione dei QD nel sistema InAs/GaAs con elevato mismatch reticolare (7.2%) e' ancora limitata. Alcuni ingredienti importanti, quali la natura dello wetting layer costituito da una lega superficiale di InGaAs con ricostruzione c(4x4) caratterizzata da blocchi di 3 dimeri di arsenico o da tre eterodimeri Ga/As [14] sopra un layer di As, sono stati esaminati con calcoli da primi principi della diffusione dell'In [15] che e' risultata dipendere significativamente dallo strain con dipendenza lineare per piccoli strain. E' stata anche esaminata [16] la diffusione dell'In su un film pseudomorfico di In2/3 Ga1/3As con ricostruzioni (2x3) e (1x3). Tuttavia, sulla base di recenti misure[17], la struttura dello wetting layer sembra essere piu' complessa, soprattutto a temperature di crescita superiori a 400C[18], con la presenza di domini localmente ricostruiti (4x3) e c(4x6) che normalmente non sono presenti nelle normali leghe InAs/GaAs. Un secondo punto importante e probabilmente connesso con quest'ultimo e' l'alta concentrazione di In alla superficie dovuto alla segregazione[19,20] che influisce sulla transizione critica 2D-3D che avviene in corrispondenza di 1,5 ML di In depositato. Una frazione consistente di In, pari a 0.5-0.6 ML e' disponibile in superficie e partecipa al trasferimento di massa responsabile della formazione dei QD[10].
Va tuttavia detto che il conseguire un significativo ordine laterale dei QD senza un controllo litografico del substrato rimane ancora una sfida aperta. Sfortunatamente il processo litografico altera le condizioni dell'interfaccia producendo un'alta densità' di difetti e danneggiando perfino il materiale bulk del substrato. A causa di questo danneggiamento perfino la ricrescita di GaAs di qualità epitassica risulta difficile o talvolta impossibile. Varie strategie per la crescita selettiva di QD su substrati opportunamente patternati sono state messe in campo. Esse si possono grossolanamente dividere in metodi basati sulla differente diffusione degli adatomi su vari piani cristallini [21] e metodi che sfruttano l'anisotropia della diffusione introdotta da profili di strain modellati nel substrato con diverse tecniche [22].
Per quanto attiene le possibili applicazioni dei QD alla dispositivistica a singolo fotone, quasi tutti i gruppi hanno finora usato QD realizzati con tecniche di crescita auto-organizzata, senza alcun controllo sulla posizione e sull'energia di emissione. Questo rende lo studio ottico del singolo QD estremamente difficoltoso e i risultati poco ripetibili, in quanto ogni dot ha un comportamento diverso, e le proprietà radiative dipendono criticamente dalla tecnica usata per isolare il singolo dot. Ad esempio negli esperimenti in cui si studia l'accoppiamento tra il dot e un modo di microcavità (ad es. con le microcavità a cristallo fotonico [5]), la posizione del dot nella cavità e la corrispondenza spettrale tra l'energia di emissione e la risonanza di cavità sono fattori critici.
Inoltre, per qualunque applicazione pratica, dalla crittografia quantistica al calcolo quantistico, il rendimento di produzione richiede il controllo della posizione e dell'energia di emissione su scale migliori di quelle tipiche della crescita auto-organizzata.
Pertanto il pieno raggiungimento degli obiettivi del progetto richiederà l'impiego di avanzate tecniche di caratterizzazione ottica risolte spazialmente a livello nanometrico quali la microfotoluminescenza(microPL) implementata da microscopia a sonda e lo studio della larghezza di riga del singolo QD per evidenziare i possibili contributi dovuti a disomogeneità intrinseche o introdotte dai processi superficiali. Per la parte strettamente dispositivistica la verifica delle condizioni di accoppiamento forte nella microcavità e l'accoppiamento dei QD tra varie cavità richiede preliminarmente lo studio della dinamica del singolo emettitore con elevata risoluzione temporale. <<<