RICERCA ITALIANA     

Programma di ricerca

Superconduttivita' e fenomeni di coerenza in materiali non convenzionali e fortemente correlati

Università di riferimento

Università degli Studi de L'AQUILA - FISICA - ()

Responsabile dell'Unità di ricerca

Carlo Pierleoni

Descrizione

Il presente progetto si articola in diverse tematiche che sono di seguito descritte separatamente.

- Diagramma di fase dell'idrogeno ad alta pressione.
Uno degli obiettivi del progetto è la determinazione della dissociazione molecolare dell' idrogeno a bassa temperatura. A tale scopo utilizzeremo il Coupled Electron-Ion Monte Carlo (CEIMC). Siamo già in grado di iniziare uno studio sistematico e quantitativo delle varie fasi dell'idrogeno nella regione tra la fase cristallina molecolare (isolante) e cristallina monoatomica (metallica). In particolare vogliamo studiare, nella regione di densità corrispondente all'intervallo 1.5>r_s>1.1, la stabilità in temperatura di varie strutture cristalline recentemente proposte come struttura della fase III dell'idrogeno molecolare (Cmca-12, C2/c) [AQ27,AQ5]. Sempre nella stessa regione di densità sarà analizzata anche la stabilità in temperatura di alcune fasi monoatomiche proposte con calcoli QMC (diamante cubico, diamante esagonale, B-Sn) [AQ37], e di una interessante struttura (Pbcn), recentemente proposta [AQ27], in cui piani monoatomici con struttura esagonale sono intercalati con piani di molecole biatomiche. Sarà particolarmente interessante osservare il meccanismo di dissociazione (formazione) molecolare nelle diverse strutture all'aumentare (diminuire) della densità. Questa parte del progetto potra' iniziare immediatamente dopo la sua approvazione, anche in previsione di una cospicua assegnazione di tempo di calcolo (dell'ordine del milione di ore/nodo) da parte del National Center for Computational Science (NCCS), Oak Ridge (USA), che, grazie alla collaborazione con l'Università dell'Illinois, è attesa per l'inizio del prossimo anno.
La dissociazione molecolare potrà essere osservata direttamente nel CEIMC; tuttavia non saremo in grado di localizzare la metallizzazione del sistema perché il QMC non fornisce informazioni dirette sulle proprietà dinamiche degli elettroni. Nell'ambito del presente progetto intendiamo applicare una tecnica per il calcolo della conducibilità elettrica dell'idrogeno basato su un metodo Monte Carlo per stati eccitati [AQ28,AQ38]. L'idea è di calcolare, per ogni fissata configurazione protonica, gli elementi di matrice dell'impulso tra lo stato fondamentale e un set di stati eccitati rilevanti che entrano nella formula di Kubo-Greenwood per la conducibilità. La media termica sui protoni potrà essere poi calcolata mediando su un numero sufficiente di configurazioni generate durante lo studio CEIMC. Potremo confrontare i risultati di questo metodo con le previsioni in LDA e con la continuazione analitica della funzione di correlazione corrente-corrente in tempo immaginario tramite metodi di Massima Entropia. Prevediamo di sviluppare questa tecnica per stati eccitati nel primo anno del progetto e, per validare il metodo, di intraprendere il calcolo della conducibilità nella regione della dissociazione molecolare in fase fluida, dove esistono stime sperimentali [AQ29]. Se dopo questa validazione la tecnica si sarà rivelata accurata proseguiremo la sua applicazione alle fasi cristalline di bassa temperatura.
Lo studio di stabilità delle diverse strutture cristalline sarà molto utile per stabilire il meccanismo di dissociazione molecolare ad alta pressione. Tuttavia individuare quale tra le strutture considerate è la più stabile, al variare della densità (o pressione) e temperatura, richiede un calcolo dell'energia libera delle varie strutture, che è estremamente costoso in termini di tempo di calcolo. Una possibile alternativa al calcolo diretto è quella di mappare il sistema idrogeno su un sistema di pseudoatomi con la stessa massa dei protoni ma che interagiscono attraverso potenziali effettivi. La determinazione dell'energia libera per il sistema di pseudoatomi, un programma molto meno costoso computazionalmente, permetterà l'individuazione delle transizioni di fase per il modello effettivo dalle quali le linee di transizione per l'idrogeno potranno essere ottenute con la teoria delle perturbazioni termodinamiche o, più accuratamente, con un'integrazione termodinamica sul parametro di accoppiamento adiabatico. In fase metallica ad alta densità i potenziali effettivi possono essere ottenuti teoricamente nell'ambito della teoria della risposta lineare [AQ39] o per inversione dei dati strutturali ottenuti con il CEIMC[AQ40]. A più basse densità, ma ancora in fase monoatomica, testeremo il possibile utilizzo di forme effettive a molti corpi (Stillinger-Weber e Tersoff [AQ41,AQ42]), sviluppate per rappresentare semiconduttori come il silicio, che presentano strutture aperte a bassa coordinazione come quella del diamante.

- Metallizzazione negli elementi alcalini in fase fluida.
In questa parte del progetto vogliamo intraprendere uno sviluppo tecnico importante del metodo e del codice CEIMC. Recentemente ricercatori dell'unità II hanno mostrato come utilizzare pseudopotenziali non locali nell'ambito del QMC [AQ31]. In collaborazione con le unità V e II, vogliamo estendere il codice CEIMC all'uso degli pseudopotenziali e, sul lungo periodo, affrontare lo studio del diagramma di fase dei metalli alcalini in condizioni estreme. Nell'ambito del presente progetto prevediamo di ultimare la parte di sviluppo del codice nel primo anno e di affrontare lo studio di almeno un sistema (il sodio) nella seconda annualità. L'avanzamento di questa parte di progetto dipendera' in maniera cruciale dal tempo di calcolo che avremo a disposizione nel secondo anno ed è difficilmente prevedibile al momento.

- Modelli reticolari per l'interazione elettrone-elettrone ed elettrone-fonone nei cuprati.
A tutt'oggi non vi è ancora consenso sul meccanismo microscopico che produce la superconduttività ad alta temperatura critica. In questo contesto il nostro scopo è di investigare gli effetti sinergici tra la forte correlazione elettronica, da principio indicata come caratteristica chiave per la comprensione dei composti cuprati [AQ43], e l'interazione elettrone-reticolo, che sembra anch'essa giocare un ruolo rilevante in questi materiali [AQ9, AQ10]. Il primo nostro scopo sarà studiare modelli minimali come tJ-Holstein e Holstein-Hubbard dove l'interazione elettrone-reticolo appare come la più semplice decorazione di modelli (tJ, Hubbard) adatti a descrivere sistemi fortemente correlati. Il fine ultimo è calcolare la funzione spettrale di singola particella sperando di ottenere una interpretazione delle misure ARPES nel regime sottodrogato dove sono stati osservati un certo numero di effetti interessanti, come l'anomala dipendenza dalla temperatura della larghezza del picco principale [AQ44] o la dipendenza in drogaggio e temperatura del potenziale chimico [AQ45]. A questo scopo considereremo per primo il modello tJ-Holstein nell'ambito della approssimazione lineare nelle onde di spin[AQ46]. In questo caso la soluzione esatta in Teoria Dinamica di Campo Medio (DMFT) per una singola buca in ambiente antiferromagnetico [AQ19] ci fornisce sia la funzione spettrale che lo spettro di assorbimento ottico. Usando questo formalismo, in collaborazione con l'unità V, vorremmo interpretare le caratteristiche di media/alta energia nello spettro ottico dei composti parenti dei cuprati drogati tipo n (NCCO) [AQ11]. A bassa energia, però, contributi coerenti alla conducibilità ottica, trascurati nel puro DMFT, divengono rilevanti. Per superare questa difficoltà useremo un metodo semianalitico, che è stato applicato con successo al caso della singola buca[AQ24]. E' il nuovo metodo autoconsistente Hybrid Dynamical Momentum Average che unisce i vantaggi del metodo Momentum Average [AQ47], il quale preserva l'informazione essenziale della dispersione magnonica, e DMFT, che permette di trattare la forte interazione locale con il reticolo. La sua estesione a densità finite è immediata anche se più dispendiosa dal punto di vista computazionale.
L'altro modello per le forti interazioni elettrone-elettrone ed elettrone-fonone, il modello di Holstein-Hubbard, sarà studiato nell'ambito DMFT a (e vicino) half-filling [AQ48] considerando gli effetti di temperatura finita. Useremo un metodo sviluppato recentemente per la soluzione delle equazioni autoconsistenti DMFT [AQ49]. In particolare il diagramma di fase ad half-filling sarà estensivamente analizzato considerando la transizione di Mott a temperatura finita e l'evoluzione dalla fase di cattivo metallo alla fase isolante. Considereremo la possibilità di separazione di fase a temperatura finita fra queste due fasi fuori da half-filling. Parallelamente a questo studio indagheremo la fase ordinata di carica anche in presenza di una repulsione Coulombiana a lungo raggio, che tende a stabilizzarla, con il metodo DMFT. Entrambi gli approcci ai modelli tJ-Holstein e Hubbard-Holstein saranno sviluppati nel primo anno del progetto. La nostra speranza è che questo approccio combinato possa fornire informazioni sulla dipendenza in temperatura del potenziale chimico e sull'evoluzione in densità della funzione spettrale all'aumentare del drogaggio. In particolare ci aspettiamo effetti interessanti della interazione elettrone-fonone per il peso spettrale attorno agli stati nodali. Ci aspettiamo che il peso di questi stati possa crescere in ragione del softening dell'interazione elettrone-fonone che avviene aumentando il drogaggio.
Nel secondo anno ci concentreremo sullo studio delle correlazioni fra due buche in ambiente antiferromagnetico. Studi numerici del modello t-J hanno dimostrato che due buche formano uno stato legato al di sopra di un certo valore dell'interazione magnetica J/t (circa 0.3) [AQ43]. Come primo passo studieremo la possibilità di formazione di uno stato legato nel caso in cui si considerino hopping fino a terzi vicini (modello t-t'-t''-J + Holstein). Infatti questi contributi sono necessari per spiegare le misure ARPES [AQ50]. In seguito si investigherà l'effetto della interazione con le eccitazioni reticolari, includendo interazioni sia a corto che a lungo raggio, cosa interessante anche nel caso dei materiali organici. Il nostro scopo è determinare la funziona d'onda di coppia per valori realistici dei parametri ed analizzare la simmetria di pairing. Questo studio è motivato da risultati teorici recenti [AQ51], basati sull'approssimazione random-phase, i quali indicano che l'interazione magnetica effettiva fra le quasi particelle è repulsiva lungo le piccole hole-pockets nella regione nodale almeno nel limite di bassa densità. Vorremmo capire se esiste e quale è il ruolo dell'interazione con il reticolo nel determinare il meccanismo di accoppiamento nei superconduttori sottodrogati. Il calcolo sarà effettuato usando metodi di diagonalizzazione esatta nella base degli stati coerenti per i fononi (Coherent State Lanczos method, CSL). Questo metodo consente un efficace troncamento dello spazio di Hilbert fononico: la dimensione della base risulta notevolmente minore di quella caratteristica del metodo, generalmente adoperato in letteratura, basato su una espansione nella base naturale degli oscillatori locali [AQ15, AQ16, AQ17]. Un'attenzione particolare sarà rivolta al ruolo della parte a lungo raggio dell'interazione elettrone-fonone. Se da un lato la parte locale di tale interazione è stata chiamata in causa per spiegare gli esperimenti ARPES in materiali parenti non-drogati [AQ13], dall'altro essa produce una massa effettiva enorme, che è in contraddizione con quanto osservato sperimentalmente nelle proprietà di trasporto. Uno studio preliminare per una buca nel modello t-t'-t''-J-Holstein esteso [AQ23] ha mostrato che la massa effettiva nel regime di forte accoppiamento elettrone-fonone è marcatamente più piccola con una interazione carica-reticolo non locale, sebbene il peso di quasi particella risulti fortemente depresso. Sarà quindi interessante considerare l'effetto di una interazione elettrone-fonone non locale fra due buche in ambiente antiferromagnetico.

- Modelli reticolari per l'interazione elettrone-elettrone ed elettrone-fonone in cristalli organici
L'interazione elettrone-fonone a lungo raggio è rilevante anche per la spiegazione della mobilità attivata dei portarori nel caso di un FET costituito da un mono-cristallo di materiale organico con un gate fortemente polarizzabile [AQ26]. In questo tipo di dispositivi si può drogare elettricamente il materiale sino a densità particolarmente elevate (0.1 carriers/mol). A tale densità, l'interazione fra le cariche produce una saturazione della corrente [AQ36]. Nella prima parte del nostro progetto studieremo un modello che considera sia l'interazione elettrone-fonone a lungo raggio, dovuta alla presenza del gate polarizzabile, che l'interazione non-schermata fra i portatori di carica. In prima approssimazione considereremo le cariche come un gas classico di Coulomb e calcoleremo come la loro presenza modifica l'attivazione. Questa parte sarà svolta durante il primo anno del progetto. Nel secondo anno estenderemo il calcolo della mobilità, effettuato in precedenza nel regime di forte accoppiamento, al regime di accoppiamento intermedio fra i portatori di carica ed il gate dielettrico. A questo scopo studieremo la formazione del polarone in presenza di un accoppiamento elettrone-fonone a lungo raggio con il metodo CSL per descrivere la parte fononica dello spazio di Hilbert. In seguito calcoleremo la gap di attivazione come funzione dell'accoppiamento elettrone-fonone. Il passo successivo consisterà nell' introdurre i meccanismi di diffusione intrinseca del semiconduttore organico. Essi sono dovuti ai modi molecolari oscillatori trasversi nei quali una molecola scivola sull'altra modulando l'integrale di trasferimento [AQ35]. Per il calcolo della mobilità verrà adoperato un approccio quanto-classico[AQ52] introdotto in precedenza per descrivere coerenza e tunneling nel semplice caso di un sistema a due livelli accoppiato con un oscillatore. A questo proposito si vuole modificare il modello introdotto da Troisi et. al. [AQ35] per tenere conto di modulazioni non lineari dell'integrale di scambio.
Infine vogliamo notare che nelle tematiche orientate alla spiegazione delle proprietà di sistemi organici o superconduttori ad alta temperatura critica le proprietà di coerenza dei portatori di carica sono rilevanti. Naturalmente tali proprietà sono fortemente influenzate dall'interazione con il reticolo. Abbiamo già sviluppato [AQ52] un approccio di matrice densità per avere sia le proprietà di tunneling che quelle di coerenza nel caso di una carica, su due siti, interagente con un singolo oscillatore. Vorremmo modificare tale approccio per trattare sistemi estesi in collaborazione con ricercatori dell'Unita I.